华南理工大学黄飞教授团队：氧杂哌啶鎓盐二次掺杂PEDOT:PSS实现高效有机光伏器件

Original 中国科学化学中国科学化学 2021-12-24

摘要

华南理工大学黄飞教授课题组采用含不同对离子的2,2,6,6-四甲基氧杂哌啶鎓盐对传统导电高分子聚(3,4-亚乙基二氧基噻吩):聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)进行二次掺杂，在提高其导电率的同时实现对其功函及表面能的多维度调控。采用该种掺杂方法的PEDOT:PSS作为空穴传输层能够降低有机光伏器件界面处的电荷转移阻抗，提高有机光伏器件的效率。

聚(3,4-亚乙基二氧基噻吩):聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT:PSS）具有可见光区透明度高，机械稳定性好，低温溶液加工，电导率高等优点，在有机光伏等有机电子器件领域展现出巨大的应用潜力。通过对PEDOT:PSS进行二次掺杂可以进一步提高其性能，获得更优异的电子器件性能。然而，目前大部分二次掺杂方法大多着重于PEDOT:PSS电导率的提高，而对其它表面性质（如功函、表面能等）的调节以及其对有机电子器件性能的影响关注较少。因此，发展简单、高效的二次掺杂手段，对调节PEDOT:PSS的多种性质以及拓宽其应用具有重要的意义。

最近，华南理工大学的黄飞教授课题组采用含不同对离子的2,2,6,6-四甲基氧杂哌啶鎓盐（Oxoammonium）作为掺杂剂，在提高PEDOT:PSS导电率的同时，还有效调控了PEDOT:PSS薄膜的功函和表面能，掺杂后的PEDOT:PSS作为空穴传输层能够制备高效的有机光伏器件（图1）。

图1 (a) 2,2,6,6-四甲基氧杂哌啶鎓盐的化学结构及掺杂机理；(b) 二次掺杂后PEDOT:PSS的ESR谱图；(c)二次掺杂后PEDOT:PSS的FT-IR谱图；(d) 基于二次掺杂后PEDOT:PSS的有机太阳电池EIS谱图.研究发现，氧杂哌啶鎓盐可以与PEDOT:PSS之间发生电荷转移反应，进一步提高PEDOT:PSS的自由载流子浓度。同时，掺杂剂在电荷转移掺杂过程后的终产物2,2,6,6-四甲基氧杂哌啶具有较低的升华温度（~42℃），可以通过加热完全除去，不会影响PEDOT:PSS薄膜的纯度与形貌。不仅如此，研究发现通过更换氧杂哌啶鎓盐的对离子可以实现对PEDOT:PSS表面性质的调节。最终，氧杂哌啶鎓盐掺杂剂可以在提高PEDOT:PSS电导率的同时，实现对其功函（4.95~5.36 eV）和表面能（49.4~72 mN m⁻¹）的大范围调节。此外，该种掺杂策略还能够实现其他共轭聚合物（如P3HT）的有效掺杂，调控其薄膜电导率以及功函等表面特性。作者以PM6（给体）和Y6（受体）作为活性层，掺杂后的PEDOT:PSS作为空穴传输层制备了有机光伏器件，其最高效率超过了16%（V_oc = 0.82 V, J_sc = 27.18 mA cm⁻², FF = 72.59%）。研究表明，氧杂哌啶鎓盐掺杂的PEDOT:PSS能有效调节有机太阳电池器件中界面处的电荷转移阻抗（R_CT），提高有机光伏器件的效率。

近日，该成果以“Oxoammonium enabled secondary doping of hole transporting material PEDOT:PSS for high-performance organic solar cells”为题，在线发表于Science China Chemistry (DOI: 10.1007/s11426-020-9729-y)。

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通讯作者简介

黄飞，华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室副主任、教授、博士生导师。长期从事新型有机高分子光电功能材料的研究，具体包括高分子发光材料及器件、太阳电池材料及器件等，特别在新型水醇溶性共轭聚合物界面材料、高效聚合物太阳电池材料等方面做了系列创新工作。发表SCI学术论文300余篇，SCI他人引用超过16000次，获授权国内外专利40余项，多次入选ESI材料科学领域全球高被引科学家。

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