Angew. Chem. ：层级多孔MOF/MoS2材料光催化二氧化碳和水转化为乙酸

太阳能驱动CO₂转化为高价值的化学品是实现“碳中和”目标的重要技术手段。其中，将CO₂在光驱动下与水分解耦合直接转化为C2+高附加值化学品和氧气具有重要的研究意义。近日，大连理工大学段春迎教授团队，选取有高稳定性和CO₂吸附能力的UiO-66, 通过高温热解的方法，将其制备成为具有丰富缺陷的多级孔道结构。进一步通过水热法将MoS₂纳米片注入UiO-66多级孔道中，制备d-UiO-66/MoS₂复合纳米材料用于光催化分解水和还原CO₂。

孔道中的MoS₂纳米片边缘Mo原子可以与具有丰富缺陷结构的UiO-66中的Zr₆O₄(OH)₄结合，形成Mo-O-Zr界面。丰富的界面结构有利于e^--h⁺分离转移，增强光催化作用；Mo-O-Zr中双金属中心的协同作用，有利于C-C键的形成，提高生成C2的选择性。DFT 理论模拟计算也表明该结构具有不同电子密度的Mo-O-Zr可以有效的降低C-C形成的能垒。该复合材料，在可见光照射下，可以将直接CO₂和H₂O蒸汽，转化为CH₃COOH和O₂。

这种新的催化方法不需要任何其他的电子牺牲剂或氢源，直接利用水的光分解作为氢源，产生燃料和化工产品，可以认为是燃烧过程的逆过程，因此在实现“碳中和”的研究中具有身份重要的地位和应用意义，有望发展成为有效减少碳排放的创新技术。

论文信息：

Hierarchically Porous MOF/MoS₂ Interface for Selective Photocatalytic Conversion of CO₂ with H₂O to CH₃COOH

Chunying Duan,Fengyang Yu,Xu Jing,Yao Wang,Mingyang Sun

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202108892

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Angewandte Chemie International Edition

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