ChemCatChem：可控双功能催化剂催化糠醛的可控加氢环重排与全加氢反应

南昌大学邓强副教授课题组通过改变金属种类改变烧绿石拓扑结构，进一步调节氧空位数量，负载贵金属。发现载体氧空位量可以调控呋喃醛的吸附构型（垂直吸附、平面吸附），进一步调控呋喃醛的加氢环重排和全加氢反应路径。

图1. 糠醛、5-甲基糠醛加氢环重排和全加氢路径图。

将呋喃醛转化为高附加值化工品是未来生物质经济的重要路线。其中，糠醛和5-羟甲基糠醛是重要的半纤维素和纤维素的衍生物。由于呋喃醛上有不饱和的羰基以及双键，加氢处理是用于合成一系列高价值化学品的最常见的转化，其中包括四氢呋喃甲醇类化合物（2-羟甲基四氢呋喃、2,5-二羟甲基四氢呋喃)、环戊酮类化合物（环戊酮、3-羟甲基环戊酮）和环戊醇类化合物(环戊醇、3-羟甲基环戊醇)。在这些化学品中，环戊酮类化合物是合成赖氨酸、树脂、生物燃料和维生素的重要原料，四氢呋喃甲醇是重要的溶剂和聚酯、聚醚单体。呋喃甲醛的复杂结构使得环戊酮和四氢呋喃甲醇类化合物具有很大的挑战性。

这项工作提供了具有高度选择性的环戊酮和四氢呋喃甲醇合成途径，其中反应物的吸附构型以及加氢-酸催化的高效协同效应调节了产物的分布。采用一系列可控的Pd/La₂B₂O₇（B=Ti, Zr, Ce）双功能催化剂对糠醛、5-羟甲基糠醛的全加氢和环重排反应进行了研究。根据La₂B₂O₇载体的类型，催化剂氢气活化能力、反应物吸附构型和催化剂酸性都得到了很好的调控。Pd/La₂Ti₂O₇催化剂由于对糠醛的垂直吸附、较强的加氢能力和酸催化性能，环戊酮类化合物的收率可达82%以上。Pd/La₂Ce₂O₇的平行吸附使四氢呋喃醇类化合物的收率达到80%左右。此外，催化剂结构稳定，可以至少四次循环实验。

论文信息：

Highly Controllable Hydrogenative Ring Rearrangementand Complete Hydrogenation Of Biobased Furfurals overPd/La₂B₂O₇(B=Ti, Zr, Ce)

Zhikun Tong+,[a]Rui Gao+,[a]Xiang Li,[a]Lingyun Guo,[a]Jun Wang,[a]Zheling Zeng,[a]Qiang Deng,*[a]and Shuguang Deng[b]

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DOI: 10.1002/cctc.202101063

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