【文献解读】ChemSusChem： 2D-2D MoS2-TiO2光催化剂实现光驱动木质纤维素产氢

背景介绍

太阳能被广泛认为是社会、经济可持续发展的最佳能源，太阳能-氢气转化是将太阳能转化为能量密度高的化学品的理想策略。光催化水分解技术实现了简单、清洁的太阳能制氢，从而收到了化学和材料科学领域的广泛关注。但目前受限于能量转化效率低、可见光响应差等问题，设计一种能够直接将水分解为氢气和氧气的光催化材料仍然是一个很大的挑战。研究人员一般选用特定的产氢、产氧半反应牺牲剂提高催化反应的效率，但由于牺牲剂成本较高，即便实现了较高的表观量子产率其产氢价值和意义不大。因此，设计和使用廉价的牺牲剂是未来发展低成本光催化产氢半反应的关键。木质纤维素作为地球上最为丰富的生物高分子资源之一，为光催化产氢半反应提供了一个理想的牺牲剂。

杭州电子科技大学元勇军教授、南京大学于振涛教授等研究人员构建了具有2D纳米结的2D-2D MoS₂/TiO₂光催化材料，用于光催化木质纤维素转化为H₂。在该结构中，二维纳米结作为TiO₂向MoS₂转移电荷的有效通道，提高了电荷分离效率，从而提高了光催化木质纤维素转化为氢气的活性。2% MoS₂/TiO₂光催化剂在α-纤维素和杨木屑水溶液中的催化产氢速率分别为201 μmol·h^-1·g^-1和21.4μmol·h^-1·g^-1。在α-纤维素水溶液中，2% MoS₂/TiO₂光催化剂在380 nm处的表观量子产率达到1.45%。该研究强调了优化光催化剂界面结构在太阳能驱动的木质纤维素转化为H₂过程中的重要性。

图文解读

通过两步法，先水热合成锐钛矿相TiO₂纳米片，再在纳米片表面生长不同含量的少层的2D MoS₂得到一系列2D-2D MoS₂/TiO₂光催化材料，并对该材料的比表面积、形貌结构进行了详细分析。

分别在α-纤维素和杨木屑水溶液中进行了一系列2D-2D MoS₂/TiO₂材料的光催化木质纤维素转化产氢反应，当MoS₂的含量为2%时，催化剂的产氢效率最佳，在α-纤维素水溶液中，2% MoS₂/TiO₂光催化剂在380 nm处的表观量子产率达到1.45%，并且具有较好的循环稳定性。进一步在不同pH条件下产氢实验证明当pH=7时反应体系具有适当浓度的H⁺和OH^-分别供给完成产氢半反应和木质纤维素氧化半反应。

通过对2D-2D MoS₂/TiO₂光催化材料的光生电子输运行为进行的表征，证明TiO₂受光激发跃迁至导带上的电子会快速转移至MoS₂上，并在少层MoS₂纳米片的边缘还原质子产氢。而TiO₂价带上的空穴会和OH^-结合产生OH^·自由基，进而氧化木质纤维素将其降解。通过对反应体系产生的CO₂和液相产物的分析，光催化木质纤维素分解效率至少达到4.9%，降解产物为多种糖和CO₂。

结论

本文设计制备了2D-2D MoS₂/TiO₂光催化材料作为光催化木质纤维素转化H₂的高效催化剂。2D-2D MoS₂/TiO₂独特的2D纳米节结构为光生载流子传输提供了丰富的通道，从而实现高效的电荷分离，提高光催化木质纤维转化H₂的活性，其中，在α-纤维素水溶液中，2% 2D-2D TiO₂/MoS₂光催化剂在380 nm处的表观量子产率达到1.45%。本研究为木质纤维素太阳能产氢的2D光催化材料的设计提供了一个有效途径。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/cssc.202100829

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